Varredura de correlação de intensidade (IC

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Relatórios Científicos volume 13,

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 7239 (2023) Citar este artigo

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Uma correção do autor para este artigo foi publicada em 17 de maio de 2023

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O espalhamento de luz, seja causado por elementos desejados ou espúrios, é considerado um dos principais fenômenos que apresentam grandes desafios para a caracterização óptica não linear (NL) de meios turvos. O fator perturbador mais relevante é a deformação aleatória sofrida pela distribuição da intensidade espacial do feixe de laser devido ao espalhamento múltiplo. Neste trabalho, relatamos a técnica de varredura de correlação de intensidade (IC-scan) como uma nova ferramenta para caracterizar a resposta óptica NL de meios de dispersão, aproveitando a dispersão de luz para gerar padrões de speckle sensíveis a mudanças de frente de onda induzidas pelo autofoco e efeitos de autodesfocagem. As curvas de transmitância pico-a-vale, com uma relação sinal-ruído mais alta, são obtidas analisando as funções de correlação de intensidade espacial dos diferentes padrões de speckle, mesmo em meios muito turvos onde as técnicas convencionais de espectroscopia NL falham. Para demonstrar o potencial da técnica de IC-scan, foi realizada a caracterização NL de colóides que contêm uma alta concentração de nanoesferas de sílica como dispersores, bem como nanorods de ouro, que atuam como partículas NL e dispersores de luz. Os resultados mostram que a técnica de IC-scan é mais exata, precisa e robusta para medir índices de refração NL em meios turvos, superando as limitações impostas pelas técnicas bem estabelecidas de Z-scan e D4σ.

O espalhamento de luz é um dos fenômenos ópticos mais fundamentais observados devido à interação da luz com a matéria, resultante de inomogeneidades no índice de refração sobre o volume de espalhamento1. A relevância do espalhamento em vários sistemas de matéria condensada dura e mole é evidenciada pelas várias técnicas não invasivas desenvolvidas para medir tamanho de partícula e estabilidade coloidal2, detecção de micro-defeitos3, diagnóstico óptico de tecidos4, bem como para investigar suas aplicações em super -resolução5, holografia tridimensional6, criptografia moderna7 e lasers aleatórios8. Mesmo neste último sistema, passando do regime de espalhamento único para o de espalhamento múltiplo, foi possível estudar novos fenômenos de difusão de luz, como a fase de luz vítrea compatível com uma réplica de quebra de simetria9 e uma fase Floquet10 em sistemas fotônicos, bem como a localização de Anderson da luz11. No entanto, quanto mais denso e desordenado for o meio que interage com a luz, mais significativa será a distorção causada pelos fótons dispersos nos perfis de intensidade espacial e temporal dos feixes transmitidos ou refletidos, nem sempre desejados em sistemas ópticos e fotônicos12, 13,14.

Os padrões de speckle são um exemplo claro da complexa distribuição de intensidade que um feixe coerente espalhado por um meio desordenado, com alto grau de espalhamento, pode sofrer. Esses padrões com intensidades e fases distribuídas aleatoriamente são o resultado da superposição de muitas ondas dispersas diferentes que interferem em fases efetivamente aleatórias15. Por muito tempo, os speckles foram considerados apenas como um fenômeno ruidoso que contamina a observação de diferentes processos físicos, diminuindo a relação sinal-ruído e consequentemente limitando a precisão e a sensibilidade de muitas técnicas ópticas16,17,18,19. Tal interpretação é razoável quando a dispersão da luz é causada por partículas espúrias, viz. poeira ou imperfeições do sistema20,21,22. No entanto, quando os speckles são resultado da desordem inerente ao sistema, a análise de suas propriedades estatísticas, como função de correlação de intensidade e densidade espectral de potência, pode fornecer informações relevantes sobre as propriedades ópticas do sistema estudado23. Progressos significativos no estudo estatístico de padrões de manchas foram feitos em física estelar24, lasers aleatórios25,26,27, processamento de imagens ópticas28, manipulação óptica29, medições precisas de contorno, deformação, vibração e tensão em vários materiais30, deslocamentos e deformações de difusa objetos31 e análise de tecidos biológicos32.

2\right)\) the NL phase shift extends (compresses) beyond the incident intensity distribution, while for \(m=2\) the NL response of the medium is considered as local43. It is worth mentioning that the \({n}_{2}\) values measured in this work for \(m\ne 2\) are related to the thermo-optic coefficients that tend to induce self-defocusing effects in an equivalent way to the third-order NL refractive indices for the Kerr effect./p>2.0\right)\). Conversely, large illumination diffuser areas lead to the construction of a pattern with a large number of speckles, with smaller sizes, resulting in a more homogeneous intensity distribution, i.e., lower intensity contrast \(\left({g}_{self, max}^{\left(2\right)}<2.0\right)\). For this reason, the IC-scan curves present a peak-to-valley structure opposite to those of D4σ, which directly measure the beam size in the detection plane./p> 1.0 kW/cm2) are high enough to excite both linear and NL effects. Therefore, the cross-correlation function allows to analyze the statistical properties of the speckle patterns that were modified only by NL refraction effects./p> 15 kW/cm2, it is observed that for the colloid with f = 4.1 × 10–2, \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) also deviates significantly from the values found for pure ethanol, indicating the contribution of some new NL phenomenon that influences the characterization of the NL refractive behavior. To understand the origin of the change in the slope of the \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) versus I curve, experiments to characterize the behavior of the scattered light intensity with the increase of the laser intensity were performed. In these experiments, a cell with 1.0 mm thickness, containing SiO2 colloids, was located in the focus of a 10 cm lens, identical to that used in the Z-scan, D4σ and IC-scan experiments. The scattered light was collected in a direction nearly perpendicular to the propagation direction of the incident laser beam by using a microscope objective, a plano-convex lens and a photodetector, as schematized in Fig. 5i./p> 15 kW/cm2. This NL scattering contributions can be understood from the Rayleigh-Gans model60, by expressing the scattering coefficient as: \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)}^{2}\), where \(\Delta n\) represents the difference between the effective refractive indices of the NP and the host medium, and \({g}_{s}\) is an intensity-independent parameter, but depends on the size, shape and concentration of the NPs and the optical wavelength. By considering the NL refractive behavior of the colloids \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\), it is possible to find expressions for the linear \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^{2}\right)\) and NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n}_{2}\right)\) scattering coefficients, with \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I\). Since the NL contribution of the SiO2 NPs was considered small compared to the solvent, \({\Delta n}_{2}\) corresponds mainly to the NL refractive index of ethanol, which became significant for higher intensities. Thus, as shown in Table 1, \({\alpha }_{scat}^{NL}<0\), decreasing the linear scattering coefficient for high intensities and corroborating the results of Fig. 5h,j. Therefore, in addition to the IC-scan technique allowing scattering-free NL refraction measurements, it also has the ability to distinguish linear and NL scattering contributions./p>

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