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Oct 24, 2023

Pulsos de luz ultracurtos quebram a simetria, abrem caminhos quânticos para fônons coerentes

Os átomos em um cristal formam uma rede regular, na qual eles podem se mover sobre pequenos

Os átomos em um cristal formam uma rede regular, na qual podem se mover por pequenas distâncias de suas posições de equilíbrio. Tais excitações de fônons são representadas por estados quânticos. Uma superposição de estados de fônon define o chamado pacote de onda de fônon, que está conectado com oscilações coerentes coletivas dos átomos no cristal. Fônons coerentes podem ser gerados pela excitação do cristal com um pulso de luz de femtosegundo e seus movimentos no espaço e no tempo podem ser seguidos pela dispersão de um pulso ultracurto de raios X do material excitado. O padrão de raios X dispersos fornece uma visão direta da posição momentânea e das distâncias entre os átomos. Uma sequência de tais padrões fornece um 'filme' dos movimentos atômicos.

As propriedades físicas dos fônons coerentes são determinadas pela simetria do cristal, que representa um arranjo periódico de células unitárias idênticas. A excitação óptica fraca não altera as propriedades de simetria do cristal. Neste caso, fônons coerentes com movimentos atômicos idênticos em todas as células unitárias são excitados (células unitárias vermelhas na Fig. 1(c) com setas indicando deslocamentos atômicos). Em contraste, uma forte excitação óptica pode quebrar a simetria do cristal e fazer com que os átomos nas células unitárias adjacentes oscilem de maneira diferente [Fig. 1(d)]. Embora esse mecanismo tenha potencial para acessar outros fônons, ele não foi explorado até agora.

Na revista Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303), pesquisadores do Max-Born-Institute em Berlim, em colaboração com pesquisadores da Universidade de Duisburg-Essen, demonstrou um novo conceito para excitar e sondar fônons coerentes em cristais de uma simetria transitoriamente quebrada. A chave deste conceito reside na redução da simetria de um cristal por excitação óptica apropriada, como foi demonstrado com o protótipo do semimetal cristalino bismuto (Bi).

A excitação ultrarrápida de elétrons no infravermelho médio em Bi modifica a distribuição espacial de carga e, assim, reduz transitoriamente a simetria do cristal. Na simetria reduzida, abrem-se novos caminhos quânticos para a excitação de fônons coerentes. Conforme ilustrado na Fig. 1, a redução da simetria causa uma duplicação do tamanho da célula unitária da estrutura vermelha com dois átomos de Bi para a estrutura azul com quatro átomos de Bi. Além do movimento atômico unidirecional mostrado na Fig. 1(c), a célula unitária com 4 átomos de Bi permite pacotes de ondas fônons coerentes com movimentos atômicos bidirecionais, conforme esboçado na Fig. 1(d).

A sondagem da estrutura cristalina transiente diretamente por difração de raios X de femtosegundo revela oscilações de intensidade difratada (Fig. 2), que persistem em uma escala de tempo de picossegundos. As oscilações surgem de movimentos de pacotes de ondas coerentes ao longo das coordenadas de fônons no cristal de simetria reduzida. Sua frequência de 2,6 THz é diferente daquela das oscilações de fônon em baixo nível de excitação. Curiosamente, esse comportamento ocorre apenas acima de um limite da fluência da bomba óptica e reflete o caráter altamente não linear e não perturbativo do processo de excitação óptica.

Em resumo, a quebra de simetria induzida opticamente permite modificar o espectro de excitação de um cristal em escalas de tempo ultracurtas. Esses resultados podem abrir caminho para direcionar as propriedades do material de forma transitória e, assim, implementar novas funções em optoacústica e comutação óptica.